Csáji Attila 1939. március 21-én született Szepsiben (a mai Szlovákia területén), 1948 óta élt Budapesten. Éveken keresztül tanult Zajti Ferenc, Csontváry barátjának és tanítványának a műtermében. 1956-ot követően el kellett hagynia Budapestet, Miskolcon érettségizett, majd az Egri Tanárképző Főiskola rajz-tanári szakát végezte el 1964-ben.

A hatvanas évek közepén jelentek meg művein a kalligrafikus jelek, informel alakzatok, amelyek plasztikus formálása arra is utal, hogy a kép alkotója egyre tudatosabban használta ki a néző mozgását, helyváltoztatását, illetve a felületen megjelenő fény-árnyék hatás változásait. Szorosan kötődik e művek létrejötte ahhoz a revelatív élményhez, amelyet Csáji Attila számára az 1956-os forradalom jelentett. E képek, ahogyan alkotójuk is nevezte őket, „szabadság struktúrák", fénnyel értelmezett plasztikus képek, melyeknek szerves része a súrlófény. Keletkezésük idején ezek a munkák harmóniát jelentették számára a káoszban, egységet az improvizatív struktúrában. Akkoriban erősen foglalkoztatta az autonóm ember és a szabadság problematikája. Kételkedett a jelszavakban, de a szabadosság káoszában is. 
A hatvanas-hetvenes években a magyar avantgárd egyik fő szervezője volt, a SZÜRENON kiállítás, az "R" kiállítás, a balatonboglári kápolna tárlatok koncepciójának kialakítója, lengyelországi múzeumok magyar avantgárd kiállítás sorozatában is aktívan közreműködött. Jelentős mértékben hozzájárult egy olyan friss szellemű művészeti folyamat elindításához, melynek hatása napjainkig tart s az általa szervezett kiállítások többségükben művészettörténeti jelentőségűek lettek.

Az 1970-es évek elején többször részesült lengyelországi, csehszlovákiai majd franciaországi és hollandiai ösztöndíjakban. Már a hatvanas évek művei ígérték a fény természetrajza, a fényművészet lehetőségei iránti érdeklődése elmélyülését, amely a hetvenes évektől végzett lézerkísérleteiben hamarosan manifesztálódott is – miközben festői pályája is kiteljesedett a nyolcvanas-kilencvenes években.
Csáji Attila művészete pályakezdése óta mindvégig a figyelem középpontjában állt, Üzenet-Jelrácsok, fénnyel értelmezett plasztikus képei egyedülállóak a magyar képzőművészetben. 

A hetvenes évek közepétől a Központi Fizikai Kutató Intézet támogatásával a lézer képi lehetőségeit kutatta, társa a munkában Dr. Kroó Norbert, a magyarországi lézerkutatás vezetője volt. Új képi transzformációs módszert kísérletezik ki, az ún. szuperpozíciós módszert (1979), az eszközrendszert és módszert 1980-ban szabadalmaztatták a KFKI-ban. Ezután számos európai országban adott elő művészi módszeréről (Koppenhága Bella Center, Finnország - Finnlandia Palota, Stuttgart Messepallas). A Massachusetts Institute of Technology - CAVS (a világ első mediális kutatóintézete) fényművészeti munkássága alapján tagjává választotta. Fénykalligráfiák címet viselő transzmissziós hologramjainak egyik sorozata abban az időszakban, 1987-88-ban született. 1991-ben az Interscience Technology támogatásával a lézer képi lehetőségeit tanulmányozta az Egyesült Államokban. A Leonardo Társaság (Los Angeles) tagja lett. 1990-tól Groholy Tibor kutató mérnökkel dolgozott együtt lézeres optikai rendszerek fejlesztésében és Laser-environmentek, fény-installációk megvalósításában. 1993-ban megrendezte az első Fényszimpóziumot az egri Kepes Múzeumban, melyet Szabó István filmrendezővel együtt nyitott meg.

A kilencvenes évek festményeit (Bikanász a labirintusban (1994), Nagy pajzs (1998) részben a hetvenes években kialakult redukáltabb formavilág, a szinte monokróm színhasználat, a színek megsötétedése, drámai hatása jellemezte, részben a váltás igénye, az érdeklődés elmélyülése azok iránt az ősi struktúrák, jelrendszerek iránt, amelyek képesek az időtől, társadalmaktól független esztétikai, etikai tartalmak közvetítésére. Az 1998-as Rájuk sütött a falakon a hajnal, a 2000-ben született A Barlang mélye bennünk van, a 2001-es Szétszaggatásból újjáéledő, Feljegyzések Narchos útjáról az őskultúrák emlékeire utalva az ezredfordulón érvényes kifejezési lehetőséget kereste, illetve annak a módját, hogy hogyan ötvözhető egységgé a kétféle vizuális, szellemi világ. Ennek a szintéziskeresésnek illetve - teremtésnek a dokumentuma az a műcsoport, amely az ezredforduló utáni években született, a többi között a Quattara I. (2003) és az Egy emlékezetes feljegyzés (2007). 

Művei megtalálhatók többek között a Magyar Nemzeti Galériában, a Fővárosi Képtárban, a Ludwig Múzeumban, a Szent István Király Múzeumban, a pécsi Modern Képtárban, az Institute of Contemporary Arts-ban (Szöul), a M.I.T. Gyűjteményben (Cambridge), a Richardson Gyűjteményben (USA), a Maitani Gyűjteményben (Orvieto), a National Gallery of Modern Art-ban (Delhi), a Rozsnyói Múzeumban, a Szepsi Helytörténeti Gyűjteményben, a dunaszerdahelyi Kortárs Magyar Múzeumban és a sepsiszentgyörgyi Székely Múzeumban.

2002-ben Dániában, az Európai Unió soros elnöksége idején nagyszabású fényművészeti bemutatót tartott Koppenhágában. 2003-ban az egri trinitárius templomban Visszatérés címmel rendezett fény performanszt, 2005-ben pedig a Kiscelli Múzeumban, illetve a Római Magyar Akadémián mutatta be Lappok és laptop című nagyszabású lézer environement-jét, a festményein is megjelenő ősi jelek, motívumok, valamint a legkorszerűbb technika ötvözésével.
2015-ben, a Fény Nemzetközi Éve alkalmából a Műcsarnokban megtartott kiállítása a Fényút címet viselte, a tárlat a sokszálú életmű belső összefüggéseit és perspektíváit tárta föl, a formateremtő szándék és a tudományos kísérleti tevékenység között.

Erre utal a Fényút címet viselő, róla szóló portréfilm is. Ez utóbbi nem kevesebbre vállalkozott, minthogy Csáji Attila fél évszázadra nyúló művészi, alkotó tevékenységét a mozivásznon keresztül mutassa be (rendező: Borbás Tamás, zeneszerző: Dubrovay László, szerkesztő-riporter: Szemadam György).
 

A 2015-ös Fényút című tárlat megnyitóján Szegő György, a Műcsarnok ügyvezető igazgatója megidézte Jorge Luis Borges alakját, aki azt mondta, hogy az emberiség egész története csak néhány metafora és az egyik megkerülhetetlen témája ezeknek a metaforáknak a fény. „Az a művészi alkotómunka, amelyet Csáji Attila évtizedeken keresztül kifejlesztett a tudomány és a művészet átjárásaként az valahol a fénynek egy olyan értelmezése, amelynek révén a belső fényből a külső fénybe a művészet vizuális terepére tudott lépni." Farkas Ádám Munkácsy-díjas szobrászművész, az MMA rendes tagja kiemelte, hogy Csáji Attila egy fél évszázada van jelen a magyar művészeti életben és a belépője egybeesik az újkori magyar kultúrtörténet egyik legizgalmasabb periódusával, az ötvenhatos forradalom leverését követő egy évtizedig tartó szellemi és intellektuális lefojtásból történő kitörés időszakával. „Részese és szervezője volt a képzőművészet területén annak a teljes szellemi életet átfogó felizzásnak, ami akkor még perifériálisnak tűnt a hatalom szemében, de szerencsére elfojtani már nem lehetett és azóta is növekvő intenzitással működő energiaforrás." A Fényút című tárlat a sokszálú életmű belső összefüggéseit és perspektíváit tárta föl, a formateremtő szándék és a tudományos kísérleti tevékenység között. Csáji Attila hatvanas-hetvenes évek klasszikussá nemesedett műveit az újabb, nagyszabású lézerinstallációs munkákkal együtt mutatták be a Műcsarnokban. 
2015-ben nyílt meg Egerben, a Nemzetközi Kepes Intézetben állandó kiállítása.

2017. novemberében „A remény évei" – A hatvanas–hetvenes évek művészete / értékrendek / lemaradáskomplexus címmel Csáji Attila koncepciója alapján tartottak konferenciát a Petőfi Irodalmi Múzeumban. A kétnapos konferencia a „lemaradáskomplexus" fogalmát és az ezzel való szembenézést állította a középpontba a hatvanas évek művészetének vizsgálatával. A konferencián elhangzott előadások később kötetben is megjelentek.
Két évvel később, 2019. decemberében A remény évei II. | konferencia a Magyar Nemzeti Galériában címmel folytatódott a 2017-ben megrendezett tanácskozás, ahol elsősorban művészek és műgyűjtők szólalnak meg, s részben szubjektív nézőpontjukból talán általánosabb érvényű közelítésmódok is kirajzolódhatnak.

Nyolcvanadik születésnapja alkalmából 2019. május 8-án a Makovecz Szalonban köszöntötték, ahol a háznagyi teendőket a pályatárs és barát, Haris László, Balogh Rudolf-díjas fotóművész, az MMA rendes tagja látta el. Haris László kifejtette: napjainkra kihalóban van a „leonardói ember". Az, aki magába foglalja a logikus gondolkodást is és az értelmen túli, vizuális művészetet is. Mint fogalmazott: „annyira felgyorsult a világ, hogy ma már e kettősség egységét nehéz elképzelni. Nehéz, de ez attól még létezik! Csáji Attila is ilyen ember. Ő ugyanis, mint képzőművész, rendelkezik ezzel a tehetséggel".

A Magyar Művészet Akadémia és a Magyar Tudományos Akadémia közös konferenciáján 2022-ben Csáji Attila előadásában a fénytan és a művészet kapcsolatáról beszélt.
Ritka festményeket, hologramokat, neonszobrokat és különleges lézerfény-műveket felvonultató életmű-tárlata 2024 tavaszán Villanások a múltból és jelenből címmel volt látható a Pesti Vigadóban.

Csáji Attila 2009-ben Munkácsy Mihály-díjat kapott, 2015-ben Magyarország Érdemes Művésze lett és Prima díjat kapott, 2018-ban Magyarország Kiváló Művésze lett.
A Magyar Művészeti Akadémia köztestületnek létrejötte, 2011 óta volt tagja, 2011-2014 közt az MMA alelnökeként tevékenykedett.

Szemadám György búcsúzó gondolatai itt olvashatóak.